De bibliotheek van het Liberaal Archief is een van de rijkste inzake liberalisme. Ze telt momenteel 30.000 titels en is ontsloten op auteur, titel en trefwoord. De collectie, bestaande uit historische en actuele titels, bevat ook werken over liberalisme in andere Europese landen en de VS. Naast liberalisme zijn thema's als antiklerikalisme, vrijzinnigheid, vrijmetselarij, Vlaamse beweging, economische leerstelsels, en onderwijs en schoolstrijd ruim vertegenwoordigd. Het Liberaal Archief bezit een grote verzameling liberale kranten, waaronder een bijna volledige collectie van Het Laatste Nieuws (1888-heden), De Nieuwe Gazet (1897-heden), La Flandre Libérale (1874-1974), Het Volksbelang (1867-heden) en De Vlaamsche Gazet (1900-1914). Hiernaast werden ook verzamelingen van lokale liberale weekbladen aangelegd, en werden plaatselijke liberale kranten gemicrofilmd. Het Liberaal Archief beschikt verder over een groot aantal liberale tijdschriften, zoals de Revue de Belgique (1869-1914), Le Flambeau (1918-1972), Progrès/Vooruitgang (1971-1990), Liberaal Reflex (1980-2000) en Liberalisme (1990-heden). Ook de Willemsfondspublicaties vanaf 1851, De Vlaamse Gids (1905-2000), en quasi volledige verzamelingen van de bibliothèque de Propagande (1903-1914), de Bibliothèque Antisuperstitieuse (1900-1924) en de Bibliothèque Gilon (Verviers, jaren 1880-1890) zijn aanwezig. Ten slotte bevat de bibliotheek ook een aantal liberale periodieken uit het buitenland, zoals Commentaire (Frankrijk), Ordo en Liberal (Duitsland) en Liberaal Reveil (Nederland), en de publicaties van de Teldersstichting en van het Documentatiecentrum Nederlandse Politieke Partijen.